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El objetivo central que tenía el naturalista era cartografiar las costas sudamericanas, pero en su paso por el territorio argentino descubrió valiosos fósiles que hablaban de un pasado hasta ese momento totalmente desconocido y animales como el ñandú, el guanaco, la vicuña o la alpaca que lo sorprendieron por su contextura y comportamiento. Algunos de estos hallazgos fueron trasladados al Museo Británico y otros se conservan en salas de exposición nacionales.
Darwin registró no sólo las características de la flora y la fauna, sino también las costumbres de criollos y nativos, así como las características geológicas de las regiones. El primer arribo lo hizo en la desembocadura del río Negro mediante gestiones autorizadas por Juan Manuel de Rosas -el entonces gobernador de Buenos Aires-, para comenzar a recorrer las pampas bonaerenses a caballo en dirección a la Capital Federal y luego derivar en el río Paraná hasta la provincia de Santa Fe.