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Es el primogénito de una familia porteña de buena posición económica, del barrio de Caballito. Hijo de Carmen Moreno y Carlos Jaime García Lange, dueño de la primera fábrica de fórmica del país, y descendiente de holandeses por vía materna. Tiene tres hermanos: Enrique (ya fallecido), Daniel y Josi, la única niña. Aunque su madre Carmen se dedicaba al cuidado y educación de sus hijos quiso que cada uno tuviera una niñera profesional, y para mayor orden y control, dispuso que cada uno durmiera en una habitación separada. En el año 1956 (a los cinco años de edad) lo inscribieron en el Conservatorio Thibaud Piazzini de Buenos Aires, donde inició sus estudios de música con la profesora Julieta Sandoval, una docente estricta y rigurosa que le enseñó a tocar música clásica (obras de Bach, Mozart o Chopin).
A finales de los años cincuenta, los padres de Charly emprendieron un viaje a Europa. Los niños quedaron bajo la tutela de las niñeras y la abuela. García se aferró cada vez más a su piano de juguete, intentando olvidar la ausencia de sus padres. Sufrió una crisis nerviosa, trastorno que le provocó vitiligo. Los signos de la enfermedad se notaron desde su juventud, era evidente la falta de pigmentación en la mitad del bigote. Esto originó su sobrenombre de Bigote Bicolor.
¿Por qué tengo el bigote bicolor? Porque mamá y papá se fueron muy lejos. Los extrañé mucho y así me salió el bigote. No fue antojo, fue un extrañar. Tenía 2 años y 32 mucamas.Charly García1Cuando regresaron de su viaje por Europa, la situación económica de la familia entró en crisis: el padre comenzó a trabajar como profesor enseñando física y matemáticas, y su madre empezó a trabajar como productora de un exitoso programa de radio titulado Folklorísimo, en el que solían presentarse a las máximas estrellas del folclore argentino, corriente en auge en ese tiempo. Carmen comentaba a todos acerca de las virtudes como pianista de su hijo. Fue así como artistas de la talla de Ariel Ramírez (1921-2010) y Mercedes Sosa (1935-2009) lo escucharon tocar.
A los doce años se recibió de profesor de teoría y solfeo. Le ofrecieron una beca para ir a estudiar dirección de orquesta a Italia pero él la rechazó, contra las opiniones de sus padres.