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Desde la sierra cuzqueña bajaron al este hasta el valle de Arequipa, siguiendo al sur por la zona cercana a la costa. Pasando por Moquegua y luego Tacna, acamparon en la quebrada de Tarapacá. Durante este trayecto nuevos auxiliares se sumaron a la pequeña hueste, hasta sumar veinte castellanos. De Pedro Sánchez de la Hoz, que debía haberse unido aquí a la expedición aportando las especies comprometidas, no se tenía noticia. El otro socio de la empresa, el capitalista Francisco Martínez, tuvo un grave accidente y debió volverse al Perú.
La noticia de la marcha de Valdivia se había difundido por el altiplano, y varios soldados se le unieron en Tarapacá. Entre ellos, algunos que más tarde tendrían rol protagónico en la conquista de Chile: Rodrigo Araya con dieciséis soldados; también Rodrigo de Quiroga, Juan Bohón, Juan Jufré, Gerónimo de Alderete, Juan Fernández de Alderete, el capellán Rodrigo González de Marmolejo, Santiago de Azoca y Francisco de Villagra. La Expedición de Pedro de Valdivia a Chile ya sumaba 110 españoles.
Partieron entonces para Atacama la Chica siguiendo el Camino del Inca donde hicieron campamentos en Pica, Guatacondo y Quillagua para llegar a Chiu-Chiu. Allí Valdivia se enteró que su camarada de Italia Francisco de Aguirre se encontraba en Atacama la Grande (San Pedro de Atacama) y salió con algunos jinetes a su encuentro. Esto le salvó providencialmente la vida.
En efecto, Pedro Sánchez de la Hoz, que había quedado en el Perú tratando de reunir los refuerzos pactados, solo había conseguido que le cobrasen antiguas deudas. Pero sintiéndose respaldado por la designación real de gobernador, una noche a comienzos de junio de 1540 llegó al campamento de Valdivia en Atacama la Chica (Chiu-Chiu) junto a Antonio de Ulloa, Juan de Guzmán, y otros dos cómplices. En sigilo se acercaron a la tienda donde suponían encontrar durmiendo a Valdivia, con el propósito de asesinarle y tomar el mando de la expedición.