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Bolívar comenzaba por entonces a dar forma al proyecto de la Gran Colombia, confederación al estilo de los Estados Unidos que aspiraba a integrar las colonias españolas liberadas. Proclamada en 1819 en el Congreso de Angostura y presidida por El Libertador, la Gran Colombia agrupó en su fundación los territorios de Venezuela y Colombia. En calidad de lugarteniente de Bolívar, Antonio José de Sucre dirigió entre 1821 y 1822 la campaña que incorporó a la Gran Colombia el actual Ecuador.
En la decisiva campaña de Perú, último gran centro del poderío español, acompañó a Bolívar en la batalla de Junín y, por ausencia de éste, dirigió la batalla de Ayacucho (1824), que supuso el fin de la dominación española en el continente; tal victoria le valió el título de Gran Mariscal de Ayacucho. En 1825 ocupó el Alto Perú (la actual Bolivia), en el que quedó establecida la república de Bolivia, que presidió hasta 1828. Víctima de las tensiones que acompañaron la disgregación de la Gran Colombia, fue asesinado dos años después.