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Raúl Leoni fue electo presidente de la República después de una campaña electoral difícil. Su partido Acción Democrática se había debilitado al sufrir 2 divisiones: la que dio origen al Movimiento de Izquierda Revolucionaria (MIR) y la que se concretó en Acción Democrática Oposición, llamada después Partido Revolucionario Nacionalista. Era la época de la insurrección armada contra el gobierno, patrocinada por los sectores de la izquierda extremista quienes predicaban la abstención en los comicios de 1963 y amenazaban con represalias a los electores; pero las elecciones, celebradas el 1 de diciembre de 1963, transcurrieron normalmente. Leoni resultó electo por 957.574 votos, el 32% de los sufragios válidos. En su discurso inaugural ratificó el ofrecimiento que había sido el leit motiv de su campaña: un gobierno de entendimiento nacional, de amplitud democrática y de equilibrio político. Con este lema, constituyó, el 5 de noviembre de 1964, 8 meses después de su toma de posesión, el llamado gobierno de "Amplia Base", formado por la coalición de los partidos Acción Democrática, Unión Republicana Democrática (URD) y Frente Nacional Democrático (FND); no tuvo este pacto un resultado satisfactorio, pues en marzo de 1966 se retiró del gobierno el FND, partido de Arturo Uslar Pietri y en abril de 1968, el partido URD, dirigido por Jóvito Villalba.
Terminó su período constitucional Leoni con un gabinete con mayoría de independientes. Uno de los principales problemas que confrontó su gobierno fue el de la lucha armada y el terrorismo. Para combatirlos, recurre a medidas militares y policiales «que se mantendrán, según declaración del ministro de la Defensa, hasta lograr la completa erradicación de los brotes y focos subversivos» Pero poco tiempo después, por la anarquía imperante entre los partidos que los sustentaban, empezaron a debilitarse los cuadros insurreccionales y el presidente declaró que no tendría objeciones para facilitar al MIR y al PCV su reincorporación al libre juego democrático, siempre y cuando abandonaran el camino de la violencia, con lo cual dio comienzo a su propósito de pacificación. A fines de 1964 se promulgó la Ley de Conmutación de Penas, y con base en ellas, en diciembre se pusieron en libertad más de 250 procesados. En febrero de 1965, se firmó el Acuerdo de Ginebra que reconocía la reclamación de Venezuela sobre el territorio de la Guayana Esequiba, constituyéndose una Comisión Mixta para buscar una solución práctica al asunto. En dicho territorio se produjo, a principios de 1969, un movimiento separatista en el distrito de Rupununi, el que fue dominado por el régimen guyanés. El gobierno amparó con la nacionalidad venezolana a los perseguidos por estos sucesos que se refugiaron en el país. Entre los aspectos económicos sobresalientes de este quinquenio se pueden anotar: el mantenimiento de la producción petrolera en sus niveles más altos, hasta alcanzar, en 1968, un promedio diario de 3.600.000 barriles; el aumento en la producción de hierro, el segundo producto de exportación, que alcanzó, en 1968, más de 16.000.000 t extraídas; el fortalecimiento de la Siderúrgica del Orinoco (SIDOR), que en ese año, por primera vez, acusó utilidades por Bs. 24.000.000; el ritmo de crecimiento de los sectores internos con más de 6,5% anual, donde se destaca el desarrollo agroindustrial; el mejoramiento de los niveles de empleo, el avance de los programas de Reforma Agraria; las medidas dirigidas a estimular el desarrollo de los principales sectores productivos, la política fiscal orientada a lograr una mayor justicia tributaria y la canalización del gasto público hacia áreas de mayor beneficio social a la población más necesitada. Se incrementaron los gastos destinados a financiar programas de educación y servicios sanitario-asistenciales. Se construyeron y reconstruyeron en el quinquenio 3.993 km de carreteras y autopistas y se pavimentaron y repavimentaron 6.330 km.
La Compañía Venezolana de Navegación arrojó un beneficio líquido de Bs. 34.000.000. Los niveles de seguridad en el tráfico aéreo aumentaron sustancialmente. Se invirtieron sumas importantes destinadas a viviendas y urbanismo, como también a la construcción de acueductos y obras sanitarias. En todo el período, la unidad monetaria, el bolívar, se mantuvo estable.