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Fue mayordomo en la casa del rey Felipe II, hijo y sucesor de Carlos I, y asistió en calidad de delegado regio al concilio provincial de Toledo de 1565. Tuvo el decisivo apoyo que le otorgó el cardenal Diego de Espinosa, presidente del Consejo Real de Castilla, durante las deliberaciones de la Junta Magna de 1568. Entre los resultados de la junta, donde se tomaron acuerdos importantes sobre la organización administrativa de las Indias, surgió el nombramiento de Álvarez de Toledo como virrey, gobernador y capitán general delVirreinato del Perú, el 30 de noviembre de 1568.5
A fines de diciembre de 1568 salió de Madrid y tras visitar a sus familiares llegó a Sevilla el 23 de febrero del año siguiente; se embarcó en Sanlúcar de Barrameda el 19 de marzo, en la armada que conducía el general Diego Flores de Valdés. Llegó junto con su secretario Eusebio de Arrieta, quien desempeñara como secretario del santo oficio limeño, la misma familia Arrieta establecida en Lima y Tarma.