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Como profesor de anatomía, inauguró las disecciones de cadáveres, procedimiento que era sumamente novedoso para la época, lo que le confirió extraordinaria reputación como docente. En 1827 fundó la Sociedad Médica de Caracas, con la cual se comenzaron a practicar reuniones científicas en el país. Durante este período desarrolló además una amplia labor de investigación en el área botánica, que le llevó a establecer relaciones con hombres notables de esta ciencia en el mundo entero. Como ejemplo de esta circunstancia, tenemos que De Candolle, uno de los más grandes botánicos de la época, bautizó algunas plantas con el nombre de Vargasia en homenaje a los trabajos realizados en la materia por Vargas. En 1829, al ser fundada en Caracas la Sociedad Económica de Amigos del País, Vargas fue designado su primer director. Una vez concluido su rectorado, Vargas se dedicó de lleno a la instrucción, fundando en 1832 la cátedra de Cirugía. Por otra parte, simultáneamente con sus actividades científicas y educativas, Vargas tomó parte en las actividades políticas, asistiendo al Congreso Constituyente de 1830, donde desplegó una gran actividad en las comisiones de trabajo, en las sesiones plenarias y en muchas oportunidades salvó su voto al estar en desacuerdo con algunos planteamientos del Libertador, lo que no obstante, no le impidió ser nombrado ese mismo año como albacea testamentario de Bolívar.
En 1834, cuando se comienza a hablar de los candidatos para el período presidencial (1835-1839), su nombre se menciona con gran insistencia sobretodo en los círculos intelectuales, lo que de alguna manera expresaba cierta actitud antimilitarista. En otras palabras, para 1835 Venezuela el papel protagónico de la vida política era ejercido por los jefes militares que habían tomado parte en la Independencia venezolana y de los otros países bolivarianas. Por tal motivo, ciertos sectores de la sociedad venezolana que veían con desconfianza a esta multitud de hombres que tenían lógicas ambiciones políticas y de poder, trataron de reforzar el poder civil mediante la prestigiosa figura de José María Vargas. En este sentido, la opinión pública caraqueña y nacional, comenzaron a presionar sistemáticamente a un reticente Vargas para que aceptara la primera magistratura, a lo que accedió finalmente. Fue electo presidente en las elecciones de 1834, voto ratificado por el Congreso el 6 de febrero de 1835 y se encargó de la presidencia el día 9. Posteriormente el 8 de julio de 1835 estalló la llamada Revolución de las Reformas que lo depuso del cargo y lo envió exiliado a Saint Thomas. Sin embargo, al poco tiempo fue restituido en la primera magistratura, luego que José Antonio Páez al mando del ejército constitucional derrotara a los rebeldes. Vargas continuó como Presidente de la República hasta abril de 1836, fecha en la que renunció irrevocablemente a dicho cargo.
Después de su experiencia como primer magistrado, se dedicó durante el resto de su vida exclusivamente a la educación. Durante esta etapa de su existencia, asumió la presidencia de la Dirección general de Instrucción Pública, la cual ejercerá desde 1839 hasta 1852. Asimismo, continuó dando en la Universidad sus clases de anatomía y cirugía, fundando además en 1842 la cátedra de Química. Presidió también la comisión encargada de exhumar en Santa Marta los restos del Libertador y conducirlos a la Patria, misión que fue completada en diciembre de 1842. En agosto de 1853, sintiéndose enfermó viajó a Estados Unidos, donde residió primero en Filadelfia y luego en Nueva York donde finalmente murió el 13 de julio del año siguiente. En 1877, sus cenizas fueron traídas a Caracas y sepultadas en el Panteón Nacional el 27 de abril de ese mismo año.