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Se dice que las vetas de plata fueron descubiertas de forma casual, una noche del año 1545, por un pastor quechuallamado Diego Huallpa, que se perdió mientras regresaba con su rebaño de llamas. Decidió acampar al pie del Cerro Rico y encendió una gran fogata para abrigarse del frío. Cuando despertó por la mañana, se encontró con que, entre las brasas humeantes de la fogata, brillaban hilillos de plata, fundidos y derretidos por el calor del fuego. El cerro, aparentemente, era tan rico en vetas de plata que la misma se encontraba a flor de tierra. El 1 de abril de 1545, un grupo de españoles encabezados por el capitán Juan de Villarroel tomaron posesión del Cerro Rico, tras confirmar el hallazgo del pastor, e inmediatamente establecieron un poblado.
Según otra versión, los incas ya conocían la existencia de plata en el cerro, pero cuando el emperador inca intentó comenzar la explotación del cerro, este lo expulsó mediante una estruendosa explosión (de donde deriva el nombre del lugar, "¡P'utuqsi!"), prohibiéndole el extraer la plata, que estaba reservada "para los que vinieran después". Los historiadores¿Cuales? ven en esta variante una deliberada influencia de los españoles en la leyenda, para legitimar sus labores en el cerro.[cita requerida]
La inmensa riqueza del Cerro Rico y la intensa explotación a la que lo sometieron los españoles hicieron que la ciudad creciera de manera asombrosa. Su riqueza fue tan grande que en su monumental obra "Don Quijote de la Mancha"Miguel de Cervantes acuñó el dicho español vale un Potosí, que significa que algo vale una fortuna.