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En febrero de 1878, Bolivia estableció un nuevo impuesto a la empresa chilena Compañía de Salitres y Ferrocarril de Antofagasta (CSFA), en violación del tratado de límites de 1874 que prohibía nuevos impuestos o el aumento de estos. Chile protestó y solicitó someter el pleito a un arbitraje, pero el Gobierno boliviano, presidido por Hilarión Daza, consideraba el asunto como interno y sujeto a la jurisdicción de las cortes bolivianas. Chile insistió y le advirtió que no se consideraría ligado al tratado limítrofe de 1874 si Bolivia no suspendía el impuesto. Por el contrario, Daza rescindió la licencia a la compañía chilena, embargó sus bienes y los puso a remate. El día del remate, el 14 de febrero de 1879, las fuerzas militares chilenas ocuparon la población boliviana de Antofagasta sin resistencia, una ciudad mayoritariamente habitada por chilenos, y avanzaron en pocos días hasta el paralelo 23°S. La zona entre el río Loa y el paralelo 23°S permaneció bajo soberanía boliviana.
Perú, que había firmado con Bolivia un Tratado de alianza defensiva de carácter secreto, ordenó preparar sus fuerzas militares y simultáneamente envió un diplomático a Chile para mediar. Ante el avance chileno en territorio disputado, el 1 de marzo, Bolivia se declaró en estado de guerra contra Chile. Cuando Perú se negó a permanecer neutral, Chile declaró la guerra a ambos aliados el 5 de abril de 1879. El 6 de abril, el Perú declaró el casus foederis, es decir, la entrada en vigor de la alianza secreta con Bolivia.
Aunque el impuesto de los diez centavos y el tratado de 1873 aparecen a primera vista como los detonantes del conflicto, las causas fundamentales de la guerra fueron profundas y complejas. Entre ellas los historiadores señalan la vaguedad de las fronteras coloniales, el interés por el negocio del salitre y la tensión producida por las diferencias entre el progreso de Chile y la inestabilidad política y económica de los aliados. A ello se añade la competencia entre Perú y Chile por la hegemonía regional que incluía una alianza con Bolivia como aliado menor.
Los territorios disputados, así como las zonas aledañas, se ubican en el desierto de Atacama, y en aquel tiempo tenían acceso expedito solo por mar. En los primeros seis meses, Chile logró la supremacía naval, indispensable para conquistar las zonas costeras del desierto. Antes de fines de 1879 ocupó la provincia peruana de Tarapacá y, a comienzos de 1880, la zona de Tacna y Arica, tras lo cual Bolivia abandonó militarmente la guerra. Luego, en enero de 1881, tras vencer en las batallas de Chorrillos y Miraflores al ejército peruano, las fuerzas chilenas ocuparon Lima. Después de estas campañas, la guerra entre Chile y Perú continuó por dos años más entre los remanentes del ejército, guerrillas y montoneros peruanos contra las fuerzas chilenas de ocupación, hasta la firma del Tratado de Ancón en 1883, en la que Perú, entre otras cosas, cedió el Departamento de Tarapacá y le fueron retenidas las provincias de Arica y Tacna.
Al año siguiente se firmó el Pacto de Tregua entre Bolivia y Chile de 1884, que puso fin al estado de guerra entre ambos países. Por su omisión en el tratado, Bolivia aceptó la anexión chilena de la franja 23°S-24°S. Bolivia aceptó la ocupación militar chilena de la zona entre el río Loa y el paralelo 23°S, pero su soberanía quedó en disputa y fue resuelta a favor de Chile en el Tratado de 1904 entre Chile y Bolivia. En el Tratado de Lima de 1929 Chile devolvió Tacna al Perú y Arica fue cedida a Chile.
Es también llamada guerra del Salitre o guerra del Guano y del Salitre.