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El monarca portugués, Manuel I el Afortunado, que disponía de un informe desfavorable acerca de la conducta de Magallanes en esta última misión, rechazó por dos veces un proyecto del marino para explorar nuevas rutas hacia Oriente, por lo que aquél decidió probar suerte en España. Llegó a Sevilla en octubre de 1517 y desde allí se dirigió a la corte, que a la sazón se encontraba en Valladolid. En ese mismo año contrajo matrimonio con Beatriz Barbosa, hija de un importante oficial sevillano, quien le dio un hijo varón, Rodrigo.
Magallanes tenía la convicción de que debía existir un paso al sur de la costa sudamericana para llegar a la India por occidente, paso que ya había buscado sin éxito Juan Díaz de Solís. La posibilidad de encontrar una ruta alternativa para llegar a Oriente a través del océano Atlántico era de vital interés para la monarquía española, ya que la costa africana estaba bajo el control de su principal rival en el comercio de especias, Portugal.
Tras renunciar a la nacionalidad portuguesa, y con el apoyo del astrónomo portugués Ruy de Faleiro y del obispo Fonseca, logró interesar en el proyecto al rey Carlos I, quien puso a su disposición cinco naves: Trinidad, San Antonio, Concepción, Victoria y Santiago, con una tripulación de 270 hombres de distintas razas y nacionalidades. Fue nombrado gobernador de las tierras que pudiera descubrir y se le otorgó la veinteava parte de los eventuales beneficios de la expedición.
La flota zarpó de Sevilla en septiembre de 1519, luego de un fallido intento portugués de sabotear el viaje. Faleiro, víctima de un ataque de locura, se quedó en tierra. El contingente pasó por el archipiélago de las Canarias, siguió viaje hasta la costa del Brasil y dobló luego hacia el sur, donde exploró el estuario del Plata. En la bahía de San Julián, Patagonia, la expedición se estableció para invernar, período en el que se perdieron dos naves, una por accidente y la otra por deserción; además, el marino hubo de sofocar un motín.
Por fin, el 21 de octubre de 1520 accedieron al estrecho que lleva hoy su nombre (Magallanes lo llamó «estrecho de Todos los Santos»), que les permitió rodear el continente americano. Poco más de un mes después, encontraban al otro lado un océano de aguas tranquilas (que recibiría luego el nombre de océano Pacífico), ante cuya vista el aguerrido navegante lloró de emoción.
Siguieron rumbo al norte, primero bordeando la costa de Chile para virar luego al noroeste hacia las que se conocen actualmente como islas Marianas (que bautizaron como Islas de los Ladrones), sin agua potable ni provisiones frescas, y con parte de la tripulación enferma de escorbuto. La llegada a aquellas islas les permitió reabastecerse y continuar explorando otras islas que conformaban el archipiélago que hoy lleva el nombre de Filipinas.
Fue en una de ellas, Mactán, donde Magallanes cayó herido de muerte en un enfrentamiento con los indígenas, con lo que se malogró su sueño de completar el primer viaje alrededor del mundo. Esta proeza correspondió al marino de origen vasco Juan Sebastián Elcano (capitán de la nave Concepción, abandonada cerca de la isla de Cebú). Bajo su mando la expedición completó su periplo, primero rumbo a las Molucas, para tocar tierra de España el 6 de septiembre de 1522; arribó una sola nave, la Victoria, con dieciocho supervivientes a bordo y un cargamento de especias.