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El 20 de septiembre de 1975 aceptó su designación como candidato del Partido Revolucionario Institucional a la presidencia de la República. El 12 de diciembre lo apoyó también el Partido Popular Socialista y el 11 de enero de 1976, el Partido Auténtico de la Revolución Mexicana. Resultó electo con el 68 por ciento del padrón a su favor. Asumió el poder el 1 de diciembre de 1976.
De su mandato destacaron sus esfuerzos para aprovechar los inmensos recursos petroleros de México y por lograr una mayor independencia económica respecto a los Estados Unidos. Inició además importantes reformas en la Cámara de Diputados al incrementar el número de miembros a 400, de los cuales al menos cien debían ser de partidos de la oposición, con el objeto de dar voz a los partidos más pequeños.
En el plano internacional, su mandato se distinguió por el establecimiento de relaciones con España, donde se había restaurado la monarquía con el rey Juan Carlos I. En mayo de 1979 rompió vínculos con la dictadura somocista y, tras constituirse el gobierno sandinista, México se opuso (en la Organización de Estados Americanos) a cualquier intervención en los asuntos internos de Nicaragua. Apoyado por Francia, trató de impulsar una solución negociada para El Salvador.
Hacia el final de su mandato, el gabinete de López Portillo había perdido buena parte de su prestigio, debido a la corrupción y a la enorme deuda exterior, contraída por los fuertes préstamos internacionales. Algunas de sus últimas medidas fueron la devaluación del peso y la nacionalización temporal de la banca privada. Su sexenio concluyó con una grave crisis económica y rumores de un golpe de Estado. En 1982 se retiró de la vida pública dejando una cuantiosa deuda externa.