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A mediados de 1810, el cabildo de Jujuy lo nombró diputado a la Junta Grande, a la que se incorporó en diciembre. Reiteradamente pidió la separación de Jujuy de la provincia de Salta, en lo que fue la primera aparición pública de una voluntad autonomista, que luego derivaría en federalismo. Como curiosidad, Jujuy fue la última de las catorce provincias argentinas del siglo XIX en separarse de su capital, ya que recién lo hizo en 1834; y el propio Gorriti militaría más tarde en el unitarismo.
Apoyó al presidente de la Junta, Cornelio Saavedra, y fue por varios meses secretario de la misma. Junto con los demás diputados del interior, fue expulsado por el Primer Triunvirato a fines de 1811; fue Gorriti quien más protestó por este atropello, y advirtió a las provincias que en el futuro deberían precaverse contra la prepotencia porteña. Todo un pronóstico del futuro del país.
Vuelto a Jujuy, colaboró con el Ejército del Norte, especialmente en el tiempo en que Manuel Belgrano fue su comandante. A su pedido, bendijo la primera bandera nacional el 25 de mayo de 1812, y fue capellán titular del Ejército del Norte. Fue nombrado canónigo de la Catedral de Salta, vicario y gobernador del obispado vacante.