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Miller se hizo célebre en el mundo científico siendo todavía un estudiante al demostrar a través de un experimento en 1953 que los aminoácidos, componentes esenciales de las proteínas y punto de partida de cualquier organismo vivo, podían nacer de las reacciones químicas entre los componentes básicos de la atmósfera originaria del planeta Tierra. El origen de su experimento, el primero que consiguió demostrar de forma empírica cómo podrían haberse generado los primeros organismos vivos en la Tierra, se apoyaba en la teoría de su profesor de geoquímica, Harold Urey, un premio Nobel de la Universidad de Chicago que en 1951 había argumentado que la atmósfera, en su estado inicial, estaba compuesta de vapor de agua, amoniaco, hidrógeno y metano, sin que aún hubiera oxígeno.
Miller le propuso reproducirla químicamente en un laboratorio pero Urey, en un principio, desanimó a su alumno, pensando que al ser un estudiante, no sería capaz de llevarlo a cabo. Sin embargo, Miller insistió. Puso agua en un tubo de ensayo representando el océano y lo conectó con otro en el que había amoniaco, hidrógeno y metano. Impulsos eléctricos que imitaban los que transmiten los relámpagos atacaban de vez en cuando el tubo de los gases. Dos días después del inicio del experimento, Miller se dio cuenta de que en el agua se había empezado a formar glicina, un aminoácido básico. Una semana más tarde, había ya 10 inmersos en lo que después comenzó a llamarse como la sopa prebiótica. Al cabo de algunas semanas, 13 de los 21 aminoácidos existentes flotaban en su celebrada sopa.