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Diversas causas llevaron a la disolución de la Gran Colombia. Se señalan razones desde el punto de vista económico, como en lo político y militar. En lo económico, en 1824 la República contrató un préstamo en Inglaterra por cerca de 5 millones de libras esterlinas. Dichos fondos eran administrados por una casa financiera londinense, la cual quebró en los primeros meses de 1826.
Este hecho disparó la crisis que desencadenó los demás acontecimientos. Como respuesta, el 30 de abril de 1826 surgió en Venezuela un movimiento separatista encabezado por la municipalidad de Valencia, conocido como La Cosiata. Esta intentona fue superada por el regreso de Bolívar a Venezuela.
El ambiente de crisis se extendió en todo el territorio de la Gran Colombia debido a la bancarrota económica del gobierno, la falta de víveres, el alza vertiginosa de los precios y la conflictiva situación política. Meses más tarde, Bolívar instauró su dictadura sin contar con el apoyo popular. A esto le siguió el atentado contra su vida en Bogotá, el 25 de septiembre de 1828.
Venezuela anunció su voluntad de separarse de la Gran Colombia en noviembre de 1829. Bolívar había convocado un Congreso Constituyente en Bogotá, que se inició en enero de 1830. En suelo venezolano, el 6 de mayo se instaló el Congreso Constituyente de Valencia, el cual aprobó el 22 de septiembre la Constitución de la República soberana de Venezuela. La separación de la Gran Colombia puso punto final al sueño bolivariano.