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A la par con su trayectoria como empresario, López Pumarejo empezó a destacarse como dirigente del Partido Liberal, el mismo partido al que su abuelo Ambrosio había ayudado a ganar su primera elección presidencial en 1849. Se desempeñó primero como diputado a la Asamblea del Tolima, su tierra natal, en 1915 y luego como representante a la Cámara (1925-1930). Se destacó así mismo como columnista político del "Diario Nacional" y "La República", desde donde empezó a llamar la atención de la clase dirigente, así como entre la gente del común, siendo reconocido como un líder comprometido con la causa de su partido, que estaba próximo a ajustar medio siglo en la oposición a la “Hegemonía Conservadora”. Por esta época conoció y trenzó amistad con el líder conservador Laureano Gómez,2 quien también era reconocido como aguerrido columnista, además de ser una de las promesas parlamentarias de su partido.
Durante el gobierno del Presidente conservador Marco Fidel Suárez, Gómez se encontraba en un sector contrario a éste dentro del mismo partido y encontró en López el apoyo ideal para buscar la forma de sacarlo del poder; fue así como en 1921, Gómez denunció en el Congreso que el Presidente había vendido sus sueldos y lo acusó de indignidad, mientras López mostraba las pruebas en los medios; en noviembre del mismo año lograron su cometido con la renuncia de Suárez a la Presidencia.3
Su alianza con Gómez no duraría mucho, pues años después al convertirse cada uno en el jefe máximo de su Partido, serían acérrimos contradictores. En 1922, ejerció por algunos meses el Ministerio del Tesoro en el gobierno de Pedro Nel Ospina. Había organizado un ciclo de conferencias en el Teatro Municipal de Bogotá, dentro del cual criticó al gobierno por abusar del crédito externo y lograr lo que denominó una "prosperidad a debe". Ese mismo año fue elegido director del Partido Liberal Colombiano en asocio de los generales Antonio Samper Uribe y Leandro Cuberos Niño, veteranos militares fieles al Partido Liberal y a sus líderes, los fallecidos generales Rafael Uribe Uribe y Benjamín Herrera.4
Para las elecciones presidenciales de 1930 el conservatismo no logró reunirse en torno a una candidatura, y sus electores se debatían entre el general Alfredo Vázquez Cobo y el poeta y exministro Guillermo Valencia. Este hecho fue visto por López como la oportunidad de recuperar la presidencia para el liberalismo. A sabiendas de que su candidatura podría provocar la unión conservadora (debido a su franca beligerancia contra el régimen), López propició y coordinó la candidatura del embajador de Colombia en Estados Unidos, Enrique Olaya Herrera, un destacado liberal que en varias ocasiones había servido como ministro de los gobiernos conservadores y no generaba mucha suspicacia entre los dirigentes de ese partido. Efectivamente en las elecciones ganó el partido liberal, gracias a la división de Vázquez y Valencia.
Durante el gobierno de Olaya, López tuvo una participación destacada como diplomático, aunque sin ningún cargo determinado, sino como delegado del presidente para varios asuntos trascendentales, como la negociación de la paz con Perú tras la guerra de 1932.5 Durante estos años López se mantuvo como líder supremo del Partido Liberal.